物理系、中科院强耦合量子材料物理重点实验室肖正国教授研究组在利用光子循环效应突破钙钛矿LED (PeLED)的性能极限的研究中取得重要进展。该研究团队使用超过2 μm厚的LED发光层，通过实验设计结合模拟计算量化了光子循环对LED外取出效率的贡献。相关成果以“Overcoming outcoupling limit in perovskite light-emitting diodes with enhanced photon recycling” 为题，于9月16日发表在《Nano Letters》杂志上。
平面结构的LED器件的外量子效率(EQE)受限于光致发光量子产率(PLQY)、电荷平衡因子、辐射复合激子比例和取出效率四个因素。PeLED中前三个因素均已被优化到接近于1，唯一限制LED器件的EQE的因素是光取出效率。该因子在发光层(EML)厚度为几十个纳米的情况下在20%左右，当EML厚度达到几百个纳米时，减小至不到8%。光子循环效应（光子的再吸收再发射过程）能够随机再发射波导模式中的光子，这将使得较厚的LED器件与薄LED器件的光取出效率可比拟。然而，这一效应在PeLED中的贡献尚未在实际器件结构中通过实验量化。
肖正国课题组以30 nm-2200 nm的CH3NH3PbI3为研究对象，通过引入4-氟苯甲胺钝化缺陷提高PLQY，增强光子循环效应，使得钙钛矿层的厚度高达2200 nm的LED器件的EQE保持在 15% 以上，远高于其光取出效率 (4.3%)。并通过设计集成结构结合蒙特卡洛算法量化了PeLED中光子循环贡献。实验结果表明光子循环可以贡献PeLED总发射的2.4％-40.4％，具体取决于薄膜厚度。这项工作提供了一种重要的方法来操纵和量化钙钛矿光电器件中光子循环的贡献。
图1, (a) PeLED中光子循环过程示意图，(b)不同厚度PeLED的外耦合极限。
中国科学技术大学物理系肖正国教授为该论文的通讯作者。物理系硕士研究生陈甲、本科生马平川为该论文的共同第一作者。本项研究得到国家自然科学基金委、中科大人才团队项目、以及中央高校基本科研业务费专项资金的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03035