我系肖正国教授在制备聚合物钙钛矿发光二极管研究中取得重要进展

发稿时间:2021-10-20浏览次数:278

近日,我系、中科院强耦合量子材料物理重点实验室的肖正国教授课题组与赵瑾教授课题组合作,在聚合物钙钛矿发光二极管(LED)研究中取得重要进展。该研究团队采用不饱和有机胺阳离子通过固态聚合得到稳定且具有柔性的聚合物钙钛矿。基于聚合物钙钛矿所制备的LED的外量子效率(EQE)高达23.2%,相关成果以“Polymerized hybrid perovskites with enhanced stability, flexibility, and lattice rigidity”为题发表在《先进材料》(Advanced Materials)杂志上。

金属卤化物钙钛矿作为新一代的半导体材料,由于其色域广、带隙易于调节、发光半峰宽窄、易于制备等优势成为制备LED器件的明星材料。钙钛矿结构中金属原子与卤素原子之间弱的离子键以及有机胺阳离子与无机八面体之间的非共价键使得钙钛矿的晶格具有柔软的特性。软晶格特性使得钙钛矿相较于传统的无机半导体对缺陷有更大的容忍性,这让钙钛矿成为可溶液法制备光电器件的理想材料。然而,软晶格也造成了钙钛矿对外部条件的敏感性加剧(如湿度和热)。此外,软晶格会在钙钛矿结构中产生大量声子,造成严重的电声耦合。强烈的电声耦合会导致非辐射激子的猝灭和荧光量子产率的降低,使得器件无法在高温和高电流密度下工作。例如,基于苯乙胺作为有机胺阳离子的二维钙钛矿LED只能在液氮温度(80 K)下发光。

针对以上问题,肖正国课题组采用含有不饱和键的4-乙烯基苯甲胺(VBA)作为有机阳离子通过固态聚合得到聚合物钙钛矿。这种聚合物钙钛矿的结构保持完好,并且表现出聚合物一样的特性,例如对湿度/热度的稳定性以及柔性。更有趣的是,聚合的有机胺部分使得钙钛矿的晶体刚性增加。增加的晶体刚性减弱了电声耦合作用,抑制了非辐射激子的复合速率,提高了电子/空穴的迁移率。得益于以上优点,基于二维聚合物钙钛矿的LED在室温下(300 K)也展现出明亮的电致发光,并且基于准二维聚合物钙钛矿的LED的EQE最高可达23.2%,这是目前报道的钙钛矿LED在近红外区域的最高效率。以上工作为设计钙钛矿结构,提高其内在的稳定性和物理特性,以及改善器件光电性能提供了新的方法。

中国科学技术大学物理系肖正国教授与赵瑾教授为该论文的共同通讯作者。物理系博士研究生陈文静以及博士后史永亮为该论文的共同第一作者。本项研究得到国家自然科学基金委、中科大人才团队项目、以及中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202104842

图示:a. 聚合物钙钛矿形成示意图。b. 不同温度下聚合物钙钛矿和常规钙钛矿的平均原子位移。c. 不同<n>值的聚合物和常规准二维钙钛矿的外量子效率。